Текст книги "Обзор ядерных аварий с возникновением СЦР (LA-13638)"
Автор книги: В. Фролов
Соавторы: Б. Рязанов,Норман Прувост,Шан Монахан,Томас Маклафлин,В. Свиридов
Жанр:
Физика
сообщить о нарушении
Текущая страница: 5 (всего у книги 18 страниц)
Раствор плутония в передаточной емкости; многократные всплески мощности; три человека получили значительные дозы облучения.
Во время данной аварии, произошедшей на радиохимическом производстве с использованием системы Recuplex, имели место следующие процессы:
1) происходила зачистка дна колпака, предназначенного для экстракции растворителя;
2) продукт мог переливаться в колпак через край емкости, предназначенной для сбора продукта;
3) имелась временная линия от дна колпака к емкости для промежуточного хранения (около 460 мм в диаметре, объем 69 л);
4) очевидно, имела место неправильная работа вентилей.
Окончательно механизм, вызвавший всплеск мощности, не мог быть определен, так как показания свидетелей и операторов не полностью согласуются с техническими данными, выявленными комиссией по расследованию причин аварии. Имеется правдоподобная картина хода событий, хотя не могут быть исключены и другие механизмы. В результате переполнения емкости для сбора жидкости раствор перелился через край емкости в колпак, часть раствора с концентрацией Pu примерно 45 г/л оказалась на дне и в отстойнике колпака. Оператор, нарушив инструкции, открыл вентиль, в результате чего раствор поднялся в передаточную емкость. Последовавшее добавление водного раствора (от 10 до 30 л с концентрацией Pu 0,118 г/л) и дополнительное замедление нейтронов, как результат перемешивания и/или деаэрации содержимого бака, привели к всплеску мощности.
Полное энерговыделение передаточной емкости для промежуточного хранения составило 8 X 1017 делений, при этом энерговыделение в первом пике соответствовало, согласно оценке, не более чем 1016 делениям. После этого пика критичность сохранялась в емкости в течение 37,5 часов. При этом происходил постепенный спад мощности.
После срабатывания аварийной сигнализации персонал был немедленно эвакуирован из здания. В это время (в субботу утром) в здании находились 22 человека, только трое из них получили значительные дозы облучения (110, 43 и 19 бэр). Авария сама по себе не привела к механическим повреждениям или радиоактивному загрязнению, но ускорила закрытие завода. Система Recuplex находилась в опытной разработке и только позднее была использована на производстве. Решение о строительстве нового завода было принято до аварии.
Действия после аварии были уникальными. Маленький робот, оснащенный телевизором и дистанционным управлением, был использован для осуществления разведки внутри здания, точного определения места аварии (с помощью установленного на роботе направленного гамма-зонда), для снятия показаний приборов, размещения в заданных местах измерительной аппаратуры и для дистанционного управления вентилями.
Клейтон 19 предложил в 1963 году интересный механизм прекращения энерговыделения в этой аварии. В трубе, выходящей из дна аварийной емкости, был обнаружен дибутилфосфат со значительным содержанием плутония. Поэтому было сделано предположение, что все началось с того, что на поверхности водного раствора плутония образовался слой трибутилфосфата в четыреххлористом углероде. Тепло и радиация, выделявшиеся при реакции деления, могли привести к испарению CCl4 и превращению большей части оставшейся органики в дибутилфосфат. Более плотный дибутилфосфат, захватив выделенный плутоний, мог опуститься на дно сосуда и в трубу, где он уже не мог вносить ощутимый вклад в реактивность системы. Как это часто случается после аварии, трудно оценить правильность этого предположения, но оно, как кажется, дает разумное объяснение явлений.
11. ПО «Маяк», г. Озерск, 7 сентября 1962 гРаствор нитрата плутония в реакторе-растворителе; три вспышки; незначительное облучение.
Авария произошла в цехе, где исходный продукт восстанавливали до металлического плутония, который далее очищали от примесей и превращали в слитки. В ходе этих процессов образуются шлаки, включая шлаки и тигли от литья, с разным содержанием плутония при его среднем значении 1 % по массе. Эти шлаки собирали, упаковывали и хранили до их химической переработки для извлечения плутония. Временное хранение шлаков, без разделения на «бедные» и «богатые», происходило в одном вытяжном шкафу. Масса плутония оценивалась в результате взвешивания шлака с учетом среднего содержания. Авария произошла при химическом растворении этих шлаков в реакторе опасной геометрии.
Ввиду отсутствия приборов контроля и непредставительности отбора проб, среднее значение содержания плутония в шлаках определяли по результатам анализа проб растворов уже после растворения шлаков. Таким образом, накапливали статистику по содержанию плутония в шлаках, определяли его среднее значение (1 %) и статистическое отклонение.
В большинстве емкостей содержалось менее 50 г плутония на 5000 г шлаков, но иногда из-за технологических отклонений содержание плутония могло значительно превышать 100 г. Все емкости, независимо от содержания в них плутония, хранились в одном и том же вытяжном шкафу, ожидая своей очереди на переработку. Загрузка рассчитывалась на основании статистических данных по содержанию плутония в отходах.
Первым этапом извлечения плутония было растворение шлаков в азотной кислоте. Обычно объединяли пять емкостей со шлаками и подавали их на растворение, по технологии нельзя было подавать на растворение больше 6 емкостей. В используемой для этого камере имелось два идентичных реактора-растворителя цилиндрической формы: реактор № 1 и № 2. Камера имела защиту из свинца толщиной 5 см и стали – 0,8 см. Геометрические параметры реакторов следующие: диаметр 0,45 м, высота 0,62 м, объем ~100 л. Каждый из реакторов был оснащен мешалкой, внешним нагревателем (водяная рубашка толщиной 6,0 см) и устройством отбора проб раствора с целью контроля его кислотности (рН) в процессе растворения. Реакторы закрывались сверху съемными крышками. Реагенты подавались по трубопроводам, а шлаки вручную. В процессе растворения партий шлаков необходимо было выдерживать определенную кислотность раствора, при этом нейтрализацию избыточной кислоты проводили добавкой новых порций шлаков.
За несколько дней до аварии проводились технологические исследования по получению металлических слитков из стружки. После ремонта в реактор N 2 первой на растворение подавалась партия шлаков от этих операций. В партию входили высококонцентрированные шлаки, содержащие 318 г плутония. После процесса растворения только 11 г плутония перешло в раствор. Это указывало на неполное растворение, и на это должны были обратить внимание операторы и приостановить загрузку следующей партии шлаков в реактор N 2. Несмотря на это, была осуществлена загрузка следующей порции шлаков, содержащей 352 г плутония.
Поскольку велся ремонт коммуникаций для передачи жидкостей, первоначально в реактор N 2 была подана только азотная кислота. Спустя несколько часов была добавлена вода, что является технологическим нарушением: по правилам, вода должна подаваться первой. Кроме того, количества этих жидкостей не соответствовали регламенту. По прошествии нескольких часов растворения было определено, что раствор имеет повышенную кислотность. Последующее смешивание привело к тому, что раствор, как показали измерения, стал слегка щелочным. После отстоя раствор передали в сборник.
Нет подтверждающих записей, но вероятнее всего, во время длительного процесса растворения в реактор N 2 была добавлена дополнительная порция шлаков от металлургических операций для нейтрализации раствора. Затем были выполнены еще две последовательные операции растворения. После первой операции раствор был еще кислотным. Во время второй операции был добавлен аммиачный раствор, в результате этого раствор стал нейтральным. Процесс был завершен выключением мешалки и нагрева реактора. Вскоре после этого (~через 10 мин, в 00 ч 15 мин) сработала аварийная сигнализация о возникновении СЦР, и весь персонал цеха эвакуировался в подземный тоннель.
Было определено (по отсутствию активации натрия в крови), что никто не получил большой дозы радиации. Пик мощности пришелся на тот момент, когда операторы были на перерыве. Следующая рабочая смена по расписанию должна была заступить в 1 ч 00 мин, но заступающую смену не пустили на предприятие, и все работники предыдущей смены оставались на месте. Все операции по ликвидации аварии выполнялись дистанционно из комнаты начальника смены, находящейся примерно на расстоянии 30 м от места аварии; все работы велись до тех пор, пока система не была приведена в подкритическое состояние.
Спустя 15 минут после первого пика мощности были сделаны попытки дистанционно слить содержимое реактора N 2. С интервалом около 20 мин (в 1 ч 10 мин) возник второй пик мощности. Тогда, приблизительно на 15 мин, опять включили мешалку и нагрев, чем, как предполагается, задержали третий пик, который произошел через ~40 мин после второго.
Второй пик мощности, очевидно, не превышал первый, так как и в том, и в другом случае не сработали удаленные датчики.
Рисунок 17. Схема оборудования камеры.
После второго пика мощности на место прибыли начальник цеха и директор завода, а также специалисты службы ядерной безопасности и физики. Они и руководили всеми последующими операциями. Попытки дистанционно слить реактор N 2 с помощью различных способов продолжались до тех пор, пока не произошел третий и последний всплеск мощности, около 1 ч 55 мин. Было отмечено, что из реактора N 2 была выброшена часть раствора, так как на столешнице камеры появились его следы.
После 3-го пика сработали датчики аварийной сигнализации на большем расстоянии (до 150 м от места аварии), чем после 1-го и 2-го пиков. Спустя 0,5 часа после 3-го пика мощность дозы γ-излучения на расстоянии 10 м от камеры составляла 500 мкР/с.
После 3-го пика опять включили мешалку и нагрев для поддержания подкритического состояния системы в ходе выдачи активного раствора в стационарные емкости по штатным коммуникациям.
Окончательная выдача раствора представляла собой двухступенчатый процесс. Вначале примерно половина раствора реактора N 2 была передана в отдельную емкость, а затем по частям в несколько контейнеров. Эта процедура затем повторялась для оставшегося в реакторе N 2 раствора. Все контейнеры хранились в изолированной комнате, их содержимое было переработано только после того, когда уровень радиации снизился до определенного значения.
Порог срабатывания датчиков аварийной сигнализации составлял 110 мР/ч. Датчики размещались на расстоянии максимум 30 м друг от друга, обычно они располагались значительно ближе. Спустя 15 минут после первого пика мощности уровень радиации возле камеры составлял примерно 2,2 Р/ч; через 30 минут после третьего пика мощности уровень радиации возле камеры составлял 1,8 Р/ч.
Как было установлено, общее количество плутония в реакторе было 1,32 кг, что в ~3 раза превышало норму. В азотнокислом растворе содержалось 933 г плутония, и богатый осадок был обнаружен на дне реактора N 2. Он содержал 391 г плутония при массе 660 г, остальное составляла графитовая пульпа от тиглей. По косвенным и грубым оценкам, энерговыделение в реакторе за все три пика составило ~2 X 1017 делений. Был небольшой выброс раствора из реактора в камеру, скорее всего, во время третьей вспышки.
Несколько факторов повлияли на возникновение аварии:
• Опасная геометрия оборудования.
• Загрузка «богатых» шлаков в реактор на растворение, когда норма загрузки основывалась на средних значениях содержания плутония в шлаках.
• Хранение в камере «богатых» шлаков вместе с часто встречающимися «бедными» шлаками.
• Нечеткие и трудно читаемые надписи на емкостях со шлаками.
• Нарушение технологического процесса (последовательности) при загрузке реагентов.
• Неадекватный контроль над операциями со стороны руководства; неадекватное внимание к тому, чтобы все учетные документы велись должным образом.
• Отсутствие приборов технологического контроля.
Предполагаемой причиной аварии стала нейтрализация раствора в реакторе порцией шлаков, содержание плутония в которой оказалось аномально высоким.
Персонал в этой аварии не пострадал и не получил больших доз, что впоследствии подтвердилось при медицинском обследовании; разрушений не было, однако внутри камера была загрязнена соединениями плутония, и потребовалась дезактивация.
12. Сибирский химический комбинат, г. Северск, Химико-металлургический завод, 30 января 1963 гУстановка для растворения отходов, содержащих уран с обогащением 90 %; многочисленные всплески мощности; незначительные дозы облучения.
Установка являлась частью технологической линии по регенерации отходов металлургического производства урана. Отходы представляли собой труднорастворимые осадки, требовавшие длительного растворения в концентрированной азотной кислоте. Для оптимизации процесса в установке использовались два растворителя, загружавшихся поочередно. Схема установки изображена на рисунке 18.
Раствор из реактора в промежуточную емкость, далее на нутч-фильтр и сборник передавался с помощью вакуума. Все оборудование имело опасную геометрию, и предотвращение в нем критичности обеспечивалось ограничением массы делящегося материала и практически полностью зависело от надежности аналитического контроля урана в отходах и растворах.
Количество отходов, загружаемых в реактор-растворитель, рассчитывалось по результатам химического анализа на содержание урана в отходах. Перед загрузкой в растворитель отходы взвешивали. Технологическим регламентом допускалось повторное использование растворов с низкой концентрацией урана из сборников 64-А или 64-В для растворения очередной партии отходов в реакторах 61-А или 61-В, при этом масса урана в загружаемых на растворение отходах и возвращаемых растворах не должна была превышать установленного предела (нормы) загрузки урана. Для этого пробы раствора на анализ концентрации урана отбирали из сборников 64-А и 64-В.
Несмотря на важную роль аналитического контроля урана, результаты лабораторных анализов проб из отходов допускалось выражать любой из двух следующих единиц:
1) грамм урана на один килограмм отходов, г/кг;
2) отношение массы урана к массе отходов, массовая доля, %.
Для концентрации растворов использовалась только одна единица – г/л.
30.01.1963 г. на установку растворения поступили два контейнера с отходами и результатами лабораторного анализа проб из них, выраженными в процентах (~18 %). Руководитель работ на установке в задании операторам записал результат для концентрации урана в отходах как 18 г/кг, т. е. ошибочно уменьшил его реальное значение в десять раз.
Рисунок 18. Аппаратурная схема установки. Цифрами обозначены: 61-А и 61-В – реакторы-растворители, 62-А и 62-В – промежуточные напорные емкости, 63 – нутч-фильтр, 64-А и 64-В – сборники растворов урана.
Оператор загрузил 2 кг отходов в аппарат 61-А из одного контейнера и 5 кг из другого, что соответствовало реальной массе ~1260 г урана. В следующую смену другой оператор завершил операцию растворения и передал раствор в сборник 64-А. Из этого раствора была отобрана проба для химического анализа. Оператор следующей смены по телефону запросил результат анализа раствора в сборнике 64-А. Из лаборатории ошибочно сообщили результат для раствора не из сборника 64-А, а из другой емкости, в которой концентрация урана была в ~10 раз меньше. Руководитель работ на основании этой информации принял решение использовать этот «бедный» раствор для растворения следующей партии отходов с массой 1255 граммов. Оператор передал раствор из сборника 64-А в реактор-растворитель, в котором таким образом оказалось более 2500 г урана (масса урана, близкая к критической). Однако в реакторе критическое состояние не было достигнуто во время процесса растворения.
В отличие от сборника 64-В, имевшего с двух сторон отражатель из кирпича, реактор 61-А находился в центре помещения. В процессе фильтрации раствора в сборник 64-В в 18 ч 10 мин 30.01.63 г. уровень раствора превысил критическую высоту, и возник первый пик мощности цепной реакции.
По результатам расследования обстоятельств ядерной аварии было установлено, что в сборнике 64-В находилось около 2520 г U с концентрацией ~71 г/л в объеме 35,5 л. Сборник представлял собой цилиндр диаметром 390 мм и имел полусферическое днище.
Цепная реакция имела циклический характер: за ~10 часов было зарегистрировано 8 пиков цепной реакции уменьшающейся мощности с общим энерговыделением около 7,9 X 1017 дел. Это значение определено по результатам анализа проб на содержание продукта деления 140La в растворе после ядерной аварии. Самогашение пиков происходило благодаря следующим эффектам: образованию радиолитического газа и выбросу части раствора в коммуникации, нагреванию раствора и вызванному им уменьшению плотности системы (росту утечки нейтронов), а также увеличению температуры нейтронного газа (увеличению жесткости его энергетического спектра). По мере остывания раствора и его слива обратно из коммуникаций система вновь становилась надкритической.
Для полного прекращения цепной реакции в 4 ч 30 мин 31.01.1963 г. часть раствора была слита из сборника 64-В в переносные емкости объемом 5 литров. Весь раствор (~35,5 л) хранился в течение года в помещении за бетонной защитой, после чего был переработан.
После срабатывания системы аварийной сигнализации (САС) от первого пика мощности весь персонал был эвакуирован, часть его прошла медицинское обследование. САС имела детекторы в виде счетчиков Гейгера с порогами срабатывания 30 мкР/с. Четыре человека, находившихся на расстоянии около 10 м от сборника 64-В, облучились дозами от 6 до 17 рад. Не было разгерметизации оборудования, выбросов газоаэрозолей и загрязнения помещений. Остановка технологического процесса длилась не более 12 часов.
13. Сибирский химический комбинат, г. Северск, 2 декабря 1963 гВысокообогащенный уран, U(90 %); накопление органики в вакуумной ловушке опасной геометрии; 16 слабых всплесков мощности в течение 16 часов; незначительное облучение.
В процессе переработки растворов урана с обогащением 90 % по 235U их передача из аппарата в аппарат или между технологическими установками производилась с помощью вакуумной системы. При этих операциях практически всегда имели место случайные поступления растворов в вакуумную систему в виде капель, брызг, стоков конденсата. Иногда, вследствие промахов оператора, аппараты переполнялись раствором, часть которого попадала в вакуумные линии. Для защиты вакуумной системы от попадания в нее технологических растворов, а также для контроля миграции растворов из аппаратов были установлены три ловушки на коллекторе вакуума. Первые две (NQ 696 и № 697 на рисунке 19) были рабочими и предназначались для сбора растворов из вакуумных линий. Третья ловушка (№ 694) была контрольной и предназначалась для приема растворов из первых двух в случаях их заполнения до определенного уровня. Все три ловушки имели полусферические днища и представляли собой одинаковые цилиндрические емкости опасной геометрии диаметром 500 мм и объемом до 100 литров.
В каждой ловушке был установлен электроконтактный датчик (сигнализатор уровня, СУ), который срабатывал при достижении раствором установленного уровня. В ловушках № 696 и № 697 этот уровень был примерно вдвое ниже, чем в ловушке № 694. При срабатывании сигнализатора уровня в ловушке № 696 или № 697 содержавшийся в ней раствор передавался в ловушку № 694. Процесс передачи заканчивался на уровне, который определялся положением конца погруженной в раствор трубки для его декантации. При срабатывании уровнемера в ловушке № 694 содержавшаяся в ней жидкость полностью передавалась на переработку.
Крупным недостатком электроконтактного уровнемера было то, что он срабатывал только в электропроводящей жидкости, например, в воде или азотнокислом растворе урана. При контакте со слоем экстрагента типа ТБФ (трибутилфосфата) ввиду его низкой электропроводности такие сигнализаторы уровня не срабатывают. При их вводе в эксплуатацию полагали, что поступления органического экстрагента в ловушки будут пренебрежимо малыми. Однако на практике они оказались значительными, так как вакуумная система передач охватывала и аппараты узла экстракции.
В обычном, регламентном режиме технологии ловушки № 696 и № 697 по показаниям сигнализаторов уровня опорожнялись до 4-х раз в сутки. В ловушки поступали азотнокислые растворы и органический экстрагент.
В ловушках № 696 и № 697 происходило расслоение органической и водной фаз.
Рисунок 19. Схематическое изображение раствора и органической фазы в ловушках.
Находившийся сверху слой экстрагента не обнаруживался уровнемером, который срабатывал, когда к датчику поднимался раствор. Поступавшие в ловушки № 696 и № 697 растворы первоначально проходили через слой экстрагента, при этом часть урана переходила в экстрагент. Аналогичная ситуация имела место и в ловушке № 694, в которой передаваемый из ловушек № 696 и № 697 раствор урана смешивался с экстрагентом (верхняя фаза) и затем с раствором (нижняя фаза). Таким образом, происходило постоянное поступление во все три ловушки экстрагента и его насыщение ураном без контроля ситуации.
Непосредственно перед аварией раствор из ловушки № 694 не выдавался в течение 8 суток, так как сигнализатор ни разу за это время не сработал.
2 декабря 1963 года в 23 ч 45 мин сработал датчик № 38 системы аварийной сигнализации, находившийся вблизи каньона с тремя вакуумными ловушками. Порог срабатывания датчика по мощности дозы γ-излучения составлял 30 мкР/с, его показания быстро возросли до 3000 мкР/с. В результате обследования радиационной обстановки было установлено, что цепная реакция произошла в ловушке № 694. В течение первых ~195 минут произошло 11 всплесков мощности делений с интервалами между ними около 20 мин.
В 3 ч 45 мин 03.12.63 г. было принято решение об отключении вакуумной системы, после чего часть экстрагента, выплеснувшегося ранее вследствие цепной реакции в вакуумные коммуникации, слилась обратно в ловушку. Это привело к возникновению пика мощности, аналогичному по интенсивности первому. С 3 ч 45 мин до 8 часов 03.12.63 г. в ловушке наблюдалось 4 пика мощности с убывающей интенсивностью, между которыми, по показаниям стационарных датчиков, наблюдались флуктуации мощности дозы γ-излучения.
В 15 часов 03.12.63 г. мощность дозы значительно снизилась, и в ловушку № 694 залили 30 литров 10 %-ного раствора азотнокислого кадмия как поглотителя нейтронов. При этом предполагали, что в аварийной системе преобладает раствор урана, а не экстрагент с ураном, и что растворы урана и кадмия смешаются между собой. Однако раствор кадмия практически полностью заполнил нижнюю полусферическую часть объема ловушки и только вытеснил из нее экстрагент. Система стала подкритической, так как приобрела менее оптимальную геометрию. После этого в донную часть ловушки ввели шланг (сифон) и начали выдачу раствора в сборник безопасной геометрии. Однако в самом начале выдачи возник пик цепной реакции, ставший шестнадцатым и последним в данной ядерной аварии. Он возник вследствие выдачи раствора кадмия и поступления экстрагента обратно в полусферическую донную часть ловушки.
Несмотря на его возникновение, выдача раствора продолжалась. Всего из ловушки № 694 было выдано 60–65 литров экстрагента с концентрацией урана 33 г/л. Общая масса урана с обогащением 90 % составила около 2140 г.
Число делений за аварию составило 1,6 X 1016; оно было определено на основе анализа проб раствора на содержание 140La. В момент возникновения цепной реакции в каньоне вакуумных ловушек никого не было. Ближайший к месту ее возникновения работник получил дозу менее 5 рад. Эвакуация персонала была быстрой и эффективной.
Оборудование не пострадало, радиоактивных загрязнений не было. Проект установки был изменен.